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中科院:在氮化物材料生长界面研究方面取得新进展!

中国科学院半导体研究所照明研发中心与中国科学院半导体研究所半导体超晶格国家重点实验室、美国北卡大学、北京大学量子材料科学中心、福州大学物理与信息工程学院科研团队合作,在氮化物材料生长界面生长过程研究上取得新进展。

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氮化物半导体材料是半导体照明、全彩显示、电力电子等器件的核心基础材料,在其已经实现大规模产业化应用的今天,氮化物材料生长界面研究仍具有重要的科学意义,日久弥新。 yUdesmc

来源:中科院半导体所yUdesmc

“界面即器件”,界面是器件设计的基础,同时也是材料生长控制的核心。上个世纪80年代,日本科学家首次实现了氮化物材料外延,然而30余年时间里,生长界面仍存在大量学术争议,传统“由表面推测界面”的研究方法常常引起错误的认知,例如:1、异质界面的精确原子构型仍不清晰;2、由于缺乏反演对称性,原则上讲,非极性衬底(c面蓝宝石)上MOCVD外延的氮化物,金属极性(Al极性、Ga极性)或N极性均可以出现,但是氮化物(MOCVD生长)的表面呈现高度一致的金属极性,迄今氮化物的极性选择机制尚未明确,氮化物极性是否继承于生长界面,并维持恒定?3、氮化物材料极高的位错密度是否仅仅源自界面晶格失配和热失配?  yUdesmc

近期,中国科学院半导体研究所照明研发中心与中国科学院半导体研究所半导体超晶格国家重点实验室、美国北卡大学、北京大学量子材料科学中心、福州大学物理与信息工程学院科研团队合作,在氮化物材料生长界面生长过程研究上取得新进展。为解决上述学术争议提供了直接证据,澄清了氮化物生长初始界面晶格堆叠次序上的认知混淆。  yUdesmc

文章题为“MOCVD方法在蓝宝石衬底上生长的AlN材料自发极性反转原子机理(Atomic-Scale Mechanism of Spontaneous Polarity Inversion in AlN on Nonpolar Sapphire Substrate Grown by MOCVD )”,于 2022年2月10日在线发表于Small期刊(DOI: 10.1002/smll.202200057),并被选为期刊封面,编辑推荐入选“Hot Topic: Surfacesand Interfaces”。  yUdesmc

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图1. 氮化物生长界面自发极化翻转。研究团队发现,通过MOCVD在蓝宝石上生长的氮化物材料,晶格排布并不是直接继承于氮化物/蓝宝石界面,而是在生长过程中经历了自发的极性反转。初始生长阶段,氮化物倾向于呈现氮极性,而不是此前被广泛接受的金属极性。在表面能的各向异性的驱动下,极性逐步转变为金属极性,伴随着大量极性翻转晶界的形成,对后续生长产生重要影响。 yUdesmc

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图2. AlN外延层极性表征结果。(a) AlN/蓝宝石界面的HAADF-STEM图像。氮化物呈N极性;(b)靠近AlN顶层表面的HAADF-STEM图像,氮化物呈Al极性;(c) KOH腐蚀AlN表面的形貌,六边形的V形坑表明表面呈金属极性。yUdesmc

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研究团队通过第一性原理计算,揭示了蓝宝石衬底表面氮化的最稳定原子构型及界面生长前端(图3)。随后,通过原子级界面表征确认了衬底氮化及后续生长的原子构型,发现衬底表面的由高/低位Al引起的周期性起伏,会导致氮化物c面原子间距经历从拉伸状态逐渐变化至正常的生长模式的转换(图4)。结合密度泛函理论,研究人员建立了界面氮化及缓冲层生长的原子级堆叠过程:N原子与低位Al原子成键→高位Al填充→Al原子与N原子成键→锯齿状zigzag结构形成。证实了该原子沉积过渡区是三斜体系到六方体系的转变区域。 yUdesmc

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图3. 蓝宝石衬底表面并入原子的第一性原理计算。(a) 蓝宝石原子排列和堆叠顺序;(b) 构型1,氮原子以氮极性排列与低位铝成键;(c) 构型2,氮原子以铝极性排列与低位铝成键;(d) 铝原子占据高位铝原子位点;(e) 氮原子与低位铝原子成键;(f) 氮化前后蓝宝石表面C1s XPS光谱。(g) Al2p XPS光谱的光谱表明Al-N键的形成。yUdesmc

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离开异质界面后,氮化物晶格将通过极性翻转晶界(IDBs),自发的实现从N极性向金属极性的翻转。通过积分差分相位衬度扫描透射电镜技术(iDPC -STEM),研究团队指认了极性翻转晶畴具有八重配位和四重配位结构(图4)。同时,自发极性反转倾向于发生在(10-10)面,而不是通常认为的(0001)面。此外,由于IDBs晶格对称性的打破,IDBs区域将形成沿c轴的二维电子气(2DEG),该导电通道有可能是氮化物电子器件高压击穿的一个潜在原因。 yUdesmc

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图4. AlN/蓝宝石界面原子结构。(a) AlN/蓝宝石界面处的HAADF-STEM图像。界面上出现了原子步长和周期性的锯齿状结构,显示出失配位错阵列;(b) AlN/蓝宝石界面IFFT图像。插图是图a)的FFT结果;(c) 界面处AlN的c面晶格间距的定量测量结果,由于蓝宝石中Al原子的晶格失配和特殊的原子配位,导致第1层Al-N层原子间距最大,从而导致平面内晶格的收缩。氮化物/蓝宝石界面的原子级生长过程示意:(d) 原始蓝宝石表面的原子构型,低铝位被占据;(e) 氮化过程中氮原子与低位Al成键;(f) 高位Al位点的占据;(g) 在AlN/蓝宝石界面形成的氮化物生长前端;(h) 生长逐渐演变为正常氮化物生长模式。yUdesmc

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图5. IDBs原子排列的STEM截面图。(a) IDB原子分辨iDPC图像,极性反转发生在(10-10)面并呈阶梯状;极性反转区域两侧;(b) Al-polar和(c) N-polar AlN晶格iDPC图像;(d) IDB区域的iDPC图像及叠加的原子模型,在边界处出现了八重键和四重键;(e) IDBs区域下侧的iDPC图像,表明Al极区和N极区重叠。(f) IDBs区域沿[10-10]方向的平面平均静电势(蓝色)和总电荷密度(红色)分布;(g) IDBs处的电荷差分密度分布图。黄色表示电子聚集,青色表示电子耗尽,在极反转界面可以观察到一个明显的电子耗竭,因此,产生了带正电荷的二维空间区域。yUdesmc

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图6. 界面晶格畸变定量分析。该工作回答了氮化物MOCVD“异质界面构型和原子级沉积过程”这一科学问题;阐明了氮化物晶格极性选择和演进机制;证实了除晶格失配和热失配之外,自然存在的IDBs是氮化物高位错密度的另一重要起因;该工作将为新型极性异质结体系的发展提供理论指导,同时为提高氮化物外延材料的质量、优化大功率及高频器件的击穿特性提供全新的思路和优化方向。 yUdesmc

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本工作受到了国家自然科学基金委、科技部国家重点研发计划资助项目、中科院半导体所青年人才项目的经费支持。yUdesmc

第一作者:中科院半导体所刘志强研究员yUdesmc

共同通讯作者:北京大学高鹏教授、中科院半导体所杨身园副研究员,北卡大学张勇教授,中科院半导体所刘志强研究员yUdesmc

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